Ο Ερρίκος Θεοφράστου Μοάτσος γεννήθηκε Αθήνα το 1905.
Σπούδασε Νομικά και εξάσκησε το επάγγελμα του δικηγόρου.
Ασχολήθηκε σε βάθος με την ιστορία της Κρήτης και τα οικογενειακά οικόσημα Κρητών της Ενετοκρατίας, απεσταλμένος σαν ερευνητής από την Ακαδημία Αθηνών.
Για πολλά χρόνια ασχολήθηκε με ό,τι σχετικό με τον Ελευθέριο Βενιζέλο, και δημιούργησε ένα πλουσιότατο αρχείο.
Συγκρότησε επίσης μια πολύ πλούσια βιβλιοθήκη, πολλοί τόμοι της οποίας αφορούν σημαντικές δημοσιεύσεις, νεότερες και παλαιότερες, σχετικές με την Κρήτη, αφήνοντας έτσι μια πλούσια βιβλιογραφία για την Κρήτη.
Πήρε πολλές φορές μέρος στα Κρητολογικά Συνέδρια με ανακοινώσεις.
Υπήρξε συνεργάτης στη Μεγάλη Εγκυκλοπαίδεια «Πυρσός», στην οποία έγραψε διάφορα άρθρα.
Ίδρυσε επίσης την εταιρεία οικοσημολογίας στην Αθήνα.
Στα χρόνια της Κατοχής είχε πλούσια δράση εναντίον των Γερμανών, εξαιτίας της οποίας αναγκάστηκε να καταφύγει στην Αίγυπτο. Για την αντιστασιακή δράση του παρασημοφορήθηκε από την Αγγλική κυβέρνηση.
Το σχετικό με την κατοχική του δράση αρχείο του βρίσκεται στο Μουσείο Μπενάκη, στην ενότητα των αρχείων της εθνικής αντίστασης με τα προσωπικά αρχεία ατόμων που έδρασαν σε διάφορες παράνομες οργανώσεις κατά την περίοδο της γερμανικής κατοχής.
Παντρεύτηκε την Έλλη Γιαννουκάκη και απέκτησε ένα γιο, το Μιχάλη.
Πέθανε στην Αθήνα το 1976.
Σύμφωνα με την επιθυμία του, μετά το θάνατό του η σύζυγός του Έλλη δώρισε το 1976 ολόκληρη τη βιβλιοθήκη και το αρχείο του στο Πανεπιστήμιο Κρήτης.